Die Bibliothek der Stiftung Bundespräsident-Theodor-Heuss-Haus sammelt alle gedruckten Publikationen von Theodor Heuss und Elly Heuss-Knapp und Publikationen über die beiden. Ergänzt wird diese Sammlung durch grundlegende Forschungsliteratur und Fachzeitschriften zur deutschen Geschichte des 19. und 20. Jahrhunderts und zu Themen, die das vielseitige Leben und Wirken von Theodor Heuss berühren.
Weitere Sammlungsschwerpunkte der Bibliothek liegen in den Bereichen Bundespräsidenten, politische Parteien und Strömungen, Verfassungsgeschichte sowie Bildungsbürgertum und Intellektuelle. Zusätzlich können aus der Privatbibliothek von Theodor Heuss etwa 2.500 Bände historisch-politischen Inhalts und zahlreiche Sonderdrucke eingesehen werden.